近日，课题组在PNAS（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America）上发表关于CO2电催化加氢制乙醇的研究论文，题为“Asymmetrical electrohydrogenation of CO2 to ethanol with copper–gold heterojunctions”，文章的第一作者为2020级博士研究生况思宇和西安交通大学苏亚琼教授，通讯作者为张生教授、物质绿色创造与制造海河实验室副主任马新宾教授和来自北卡罗来纳大学教堂山分校的Thomas J. Meyer教授。

背景介绍

可再生电力驱动CO₂转化在可再生电能储存和化学品生产方面前景广阔。当前研究表明，电催化CO₂还原到甲酸和CO可实现高法拉第效率和高电流密度，但对于具有高附加值的C₂₊产物乙醇，常因与乙烯在铜基催化剂表面反应途径、中间体类似，选择性难以提升。如何改进修饰铜基催化剂的结构、促进CO₂不对称加氢，是促进高效电催化CO₂还原制乙醇的关键问题。

研究内容

文章报道了一种新型Cu/Au异质结催化剂，促进了CO₂的不对称加氢，选择性生成乙醇。首先利用密度泛函理论计算(DFT)研究了Cu/Au异质结催化剂上CO₂还原的可能反应路径。通过实验对比单Au、单Cu、CuAu合金和分离结构的Cu-Au等催化剂上的CO₂RR性能，发现静电自组装策略构建的Cu/Au异质结对乙醇具有较高的法拉第效率(~ 60%)。使用气体扩散电极进行测试，得到了高的电流密度 ~ 500 mA cm^-2。Cu/Au异质结催化剂上乙醇与乙烯的法拉第效率比值比单铜催化剂上提高了200倍。原位红外测试（ATR-IR）结果表明，Cu/Au异质结催化剂通过促进中间产物OCCOH*的生成来促进了CO₂不对称加氢，指向了后续的不对称加氢产物乙醇的生成。该工作对CO₂RR电催化剂的设计具有重要的指导意义。

图 1. Cu/Au异质结催化剂及多种结构的铜金催化剂的CO₂RR性能测试

再次祝贺况思宇博士和其指导老师张生教授与马新宾教授！也希望课题组在2023年取得更多的好成果！

原文链接：

https://doi.org/10.1073/pnas.2214175120

来源：天大一碳化工课题组